东北某城市臭氧污染特征及影响因素分析
第４０卷　第１期２０２１年２月              世　界　地　质ＧＬＯＢＡＬＧＥＯＬＯＧＹ
Ｖｏｌ ４０　Ｎｏ １
Ｆｅｂ ２０２１  文章编号：１００４—５５８９（２０２１）０１—０２１０—０８
东北某城市臭氧污染特征及影响因素分析
刘彪１，苏红时２，刘兆?２，宋微２，国营２，吕聪１
１ 吉林大学新能源与环境学院，长春１３００２１；２ 吉林省长春生态环境监测中心，长春１３００００
摘要：为研究中国东北地区城市Ｏ３污染特征，笔者统计了东北地区某典型城市２０１８—２０１９年Ｏ３、ＮＯｘ、颗粒物和ＶＯＣｓ等监测数据，结合当地气象数据，利用数理统计手段，对城市近地区域Ｏ３污染特征与空气中颗粒物、ＮＯｘ、ＶＯＣｓ等之间的联系及相关性进行探讨。结果表明：该城市Ｏ３污染浓度年度变化呈“单峰型”，Ｏ３  ８ｈ季节变化规律为夏季＞春季＞秋季＞冬季；在２４ｈ范围内，ＮＯｘ的浓度变化趋向于“双峰型”变化，与Ｏ３浓度在８时至１８时呈现较好的负相关关系；颗粒物浓度月变化趋势呈现“双峰型”变化，与Ｏ３浓度大致呈现负相关关系；Ｏ３生成潜势量表现为烯烃＞烷烃＞芳香烃。对该典型城市的Ｏ３污染控制，应该以控制道路交通源为主。关键词：臭氧；气候因
素；氮氧化物；颗粒物；Ｖ
ＯＣｓ中图分类号：Ｘ５１５  　文献标识码：Ａ
  　ｄｏｉ：１０ ３９６９／ｊ ｉｓｓｎ １００４ ５５８９ ２０２１ ０１ ０２４收稿日期：２０２０  ０９  １７；改回日期：２０２１  ０１  ２０
基金项目：吉林省环境保护厅资助项目（吉环科字第２０１９－０７号）通讯作者：吕聪（１９８４—），女，博士生导师，副教授，主要从事高级氧化技术，环境纳米材料设计及应用，（地下）水污染与治理等方面
的研究。Ｅ ｍａｉｌ：ｌｖｃｏｎｇ＠ｊｌｕ ｅｄｕ ｃｎ
Ａｎａｌｙｓｉｓｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄｉｎｆｌｕｅｎｃｉｎｇｆａｃｔｏｒｓ
ｏｆｏｚｏｎｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎａｃｉｔｙｉｎＮｏｒｔｈｅａｓｔＣｈｉｎａ
ＬＩＵＢｉａｏ１，ＳＵＨｏｎｇ ｓｈｉ２，ＬＩＵＺｈａｏ ｙｉｎｇ２，ＳＯＮＧＷｅｉ２，ＧＵＯＹｉｎｇ２，ＬＹＵＣｏｎｇ
１
１ ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＮｅｗＥｎｅｒｇｙａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，ＪｉｌｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｃｈａｎｇｃｈｕｎ１３００２１，Ｃｈｉｎａ；２ ＣｈａｎｇｃｈｕｎＥｃｏｌｏｇｉｃａｌＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔＭｏｎｉｔｏｒｉｎｇＣｅｎｔｅｒ，Ｃｈａｎｇｃｈｕｎ１３００００，Ｃｈｉｎａ
Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＩｎｏｒｄｅｒｔｏｓｔｕｄｙｔｈｅｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆＯ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎｃｉｔｉｅｓｉｎＮｏｒｔｈｅａｓｔＣｈｉｎａ，ｔｈｅａｕｔｈｏｒｓａｎａ ｌｙｚｅｄｔｈｅｍｏｎｉｔｏｒｉｎｇｄａｔａｏｆＯ３，ＮＯｘ，ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒａｎｄＶＯＣｓｉｎａｔｙｐｉｃａｌｃｉｔｙｉｎＮｏｒｔｈｅａｓｔＣｈｉｎａｆｒｏｍ２０１８ｔｏ２０１９．Ｃｏｍｂｉｎｅｄｗｉｔｈｌｏｃａｌｍｅｔｅｏｒｏｌｏｇｉｃａｌｄａｔａａｎｄｕｓｉｎｇｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌｍｅｔｈｏｄｓ，ｔｈｅｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐａｎｄｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎＯ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄａｉｒｂｏｒｎｅｐａｒｔｉｃｌｅｓ，ＮＯｘ，ＶＯＣｓｉｎｕｒｂａｎｎｅａｒｇｒｏｕｎｄａｒｅａａｒｅｅｘｐｌｏｒｅｄ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｔｈｅａｎｎｕａｌｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆＯ３ｐｏｌｌｕｔｉｏｎｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｉｎｔｈｅｃｉｔｙｉｓ“ｓｉｎｇｌｅｐｅａｋｔｙｐｅ”，ａｎｄｔ
ｈｅｓｅａｓｏｎａｌｖａｒｉａｔｉｏｎｒｕｌｅｏｆＯ３  ８ｈｉｓｓｕｍｍｅｒ＞ｓｐｒｉｎｇ＞ａｕｔｕｍｎ＞ｗｉｎｔｅｒ；ｗｉｔｈｉｎ２４ ｈｏｕｒ，ＮＯｘｃｏｎｃｅｎｔｒａ ｔｉｏｎｔｅｎｄｓｔｏ“ｄｏｕｂｌｅｐｅａｋｔｙｐｅ”，ｓｈｏｗｉｎｇａｇｏｏｄｎｅｇａｔｉｖｅｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｆｒｏｍ８ｏ ｃｌｏｃｋｔｏ１８ｏ ｃｌｏｃｋｗｉｔｈＯ３ｃｏｎｃｅｎ ｔｒａｔｉｏｎ；ｔｈｅｍｏｎｔｈｌｙｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆｐａｒｔｉｃｌｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｈｏｗｓａｔｒｅｎｄｏｆ“ｄｏｕｂｌｅｐｅａｋｔｙｐｅ”，ａｎｄｔｈｅＯ３ｃｏｎｃｅｎｔｒａ ｔｉｏｎａｎｄｐａｒｔｉｃｌｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｈｏｗａｎｅｇａｔｉｖｅｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ；Ｏｚｏｎｅｆｏｒｍａｔｉｏｎｐｏｔｅｎｔｉａｌｉｓｓｈｏｗｎａｓｏｌｅ ｆｉｎ＞ａｌｋａｎｅ＞ａｒｏｍａｔｉｃｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎ．Ｔｈｅｃｏｎｔｒｏｌｏｆｏｚｏｎｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎｔｈｉｓｔｙｐｉｃａｌｃｉｔｙｓｈｏｕｌｄｆｏｃｕｓｏｎｔｈｅｃｏｎｔｒｏｌｏｆｒｏａｄｔｒａｆｆｉｃｓｏｕｒｃｅｓ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｏｚｏｎｅ；ｃｌｉｍａｔｉｃｆａｃｔｏｒ；ｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓ；ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒ；ＶＯＣｓ
０　引言
臭氧（Ｏ３
）是大气中一种微量气体，主要存在于离地面１０～５０ｋｍ的高空，能够吸收紫外线，保护动植物不受伤害。Ｏ３如果浓度超标，便形成了Ｏ３污染。Ｏ３污染极具隐蔽性，即使是万里晴空，也可能存在Ｏ３污染
［１  ２］
。由于人类社会活动
和工业发展，尤其是汽车保有量的大幅度提高，ＶＯＣｓ、ＮＯｘ等生成Ｏ３的前体物大量排放，导致Ｏ３污染情况日益严重。
近年来，东北地区的空气污染特征从传统的煤烟型污染开始逐渐向煤烟和光化学混合型污染转
unravel变［
３］
。主要特征表现为：在秋末、初冬，冬季中期以及暮春、初夏农耕开始３个时期颗粒物浓度最
母亲节祝福语简短唯美高［４］
；
而夏季Ｏ３浓度相对较高，一般集中在每年
５～７月，大多出现在风速低、温度高以及日照条件良好的气象条件下
［５］
。因此，笔者利用２０１８—
２０１９年东北某典型城市Ｏ３浓度监测资料以及相关数据，分析该地区的Ｏ３污染特征以及影响因素，以期为中国城市区域Ｏ３污染防治提出科学依据。
１　数据获取与分析方法
１ １　地面监测数据获取
为提高数据精度，选择东北地区某典型城市的上风向区域、城市中部、城市快速路旁、绿化区以及下风向区域等５个环境空气质量监测点。各监测点中主要获取的指标类别包括二氧化硫（ＳＯ２）、一氧化氮（ＮＯ）、二氧化氮（ＮＯ２）、氮氧化物（ＮＯｘ）、臭氧（Ｏ３）、一氧化碳（ＣＯ）、挥发性有机物（ＶＯＣｓ）、细颗粒物（ＰＭ２ ５）以及可吸入颗粒物（ＰＭ１０）。１ ２　数据分析
本文利用该典型城市２０１８—２０１９两年的大气监测数据，基于数学统计的方法，以《环境空气
质量标准》［６］
（ＧＢ３０９５—２０１２）和《环境空气质量指数（ＡＱＩ）技术规定（试行）》［７］为依据，对
该城市近地面区域的Ｏ３污染情况以及相关影响因素之间的联系进行分析。具体包括：以上述５个站点的监测数据统计分析该城市２０１８—２０１９年Ｏ３污染的超标情况，确定不同季节Ｏ３日最大８ｈ平均质量浓度（以“Ｏ３
８ｈ”表示）水平，并与其他典型城市进行对比，评价该城市的Ｏ３污染状况；以气候条件、颗粒物、ＮＯｘ以及ＶＯＣｓ为影响因素分析其与该市Ｏ３污染在全年中变化趋势的相关性，确定各个因素与Ｏ３浓度变化的关系。其中Ｏ３的污染程度根据《环境空气质量标准》进行判定，当Ｏ３的８ｈ滑动平均最大值（Ｏ３
８ｈ）大于二级标准（１６０μｇ／ｍ３
）即可确定超标（轻度污染：１６０μｇ／ｍ３＜Ｏ３  ８ｈ≤２１５μｇ／ｍ３，中度污染：２１５μｇ／ｍ３
＜Ｏ３
８ｈ≤２６５μｇ／ｍ３）。２　结果与讨论
２ １　Ｏ３污染概况与时间变化特征
根据监测数据，笔者绘制出２０１８—２０１９年度Ｏ３  ８ｈ浓度走势图（图１、２）及２０１８—２０１９年度Ｏ３浓度超标情况统计表（
表１）。２０１８年，该城市５个环境监测站点监测数据中Ｏ３
８ｈ大于《环境空气质量标准》［６］
二级标准限值的天数为２１ｄ，占总
研究天数（３６５ｄ，下同）的５ ７％，其中轻度污染１５ｄ，中度污染６ｄ，Ｏ３为首要污染物５ｄ；２０１９年，该城市监测数据中Ｏ３
８ｈ大于《环境空气质量标准》
［６］
二级标准限值的天数为３４ｄ，占总研究天数的９ ３％，其中轻度污染为２１ｄ，中度污染为１３ｄ，Ｏ３为首要污染物天数２ｄ。同时，夏季Ｏ３污染最为严重，２０１８—２０１９年夏季Ｏ３污染天数为４３ｄ，占总污染天数的７８ １％；春秋两季Ｏ３污染水平相对较弱，而冬季污染水平最低，这与中国
大多北方城市的污染情况类似［
８  ９］
冬笋的营养价值。图１　２０１８年Ｏ３
８ｈ浓度走势图Ｆｉｇ １　Ｏ３
８ｈｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｃｈａｒｔｉｎ２０１８１
１２第１期          刘彪，等：东北某城市臭氧污染特征及影响因素分析
图２　２０１９年Ｏ３
８ｈ浓度走势图Ｆｉｇ ２　Ｏ３
８ｈｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｃｈａｒｔｉｎ２０１９表１　２０１８—２０１９年该城市Ｏ３浓度水平及超标情况Ｔａｂｌｅ１　ＣｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＯ３ｉ
ｎｃｉｔｙａｎｄｓｉｔｕａｔｉｏｎｏｆｅｘｃｅｅ ｄｉｎｇｓｔａｎｄａｒｄｉｎ２０１８—２０１９
年份Ｏ３  ８ｈ超标天数／ｄ超标率／％
Ｏ３
８ｈ年９０百分位浓度／μ
ｇ·ｍ－３
２０１８２１５ ７１２８ １３２０１９
３４
９ ３
１６４ ２５
图３为该城市在２０１８—２０１９年间Ｏ３
８ｈ月浓图３　Ｏ３
８ｈ浓度月变化趋势Ｆｉｇ ３　ＭｏｎｔｈｌｙｃｈａｎｇｅｔｒｅｎｄｏｆＯ３
８ｈｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ度变化的趋势图。由图３观察到，全年中Ｏ３  ８ｈ的变化呈现“单峰”形态，且趋势较为明显，整体呈现为夏季＞春季＞秋季＞冬季。进一步分析可以看出，在夏季大气温度较高且阳光照射时间较长的条件下，Ｏ３产生量相对较高。阳光辐射强度以及大气温度与Ｏ３生
成量和生成速度呈正相关，因此
在５～６月时Ｏ３  ８ｈ达到峰值。而东北地区的雨季相较于南方地区更晚，一般出现在６～
８月，此时虽然大气温度高于５～６月，但是阴雨天气使大气受到阳光照射的时间降低，且降雨会对Ｏ３以及其前体物质产生清洗作用，间接导致大气中Ｏ３浓度
降低［１０］
。通过对比２０１８年与２０１９年的气象数据
发现，２０１８年５月降水量较２０１９年同期偏多，是导致２０１８年峰值后移的主要原因。
除此之外，研究分析对比了该城市与２０１３—２０１７年东北地区地级以上城市Ｏ３污染情况（表２）。可以看出，２０１３—２０１７年东北地区地级以上
城市的Ｏ３污染逐年增加，且在２０１８—２０１９年仍有显著增加的趋势。以Ｏ３
８ｈ为主要判定指标，２０１９年该城市的平均Ｏ３
８ｈ的浓度为８６μｇ／ｍ３，相比２０１３年东北地区全部地级以上城市平均Ｏ３  ８ｈ的浓度增加
了２４ ６％。但是在相同的时间段内，东北地区的大气颗粒物与ＳＯ２污染程度逐渐降低，化石燃料燃烧带来的大气污染问题占据重要程度下降，Ｏ３污染问题日益凸显。
表２　２０１３—２０１７年东北地区地级市及以上城市Ｏ３污染概
况［
８］
Ｔａｂｌｅ２　ＧｅｎｅｒａｌｓｉｔｕａｔｉｏｎｏｆＯ３ｐ
ｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎｐｒｅｆｅｃｔｕｒｅ ｌｅｖ ｅｌｃｉｔｉｅｓａｎｄａｂｏｖｅｉｎＮｏｒｔｈｅａｓｔＣｈｉｎａｆｒｏｍ２０１３ｔｏ２０１７中国旅游胜地
地区
年份Ｏ３
８ｈ浓度／μｇ·ｍ－３全部城市
２０１３２０１４
２０１５２０１６２０１７６９±３４８２±３９７９±３８８３±１６８７±１３（９～２２８）（３～２８４）（１～２９１）（５５～１１４）（６４～１１３）省会城市
２０１３２０１４
２０１５２０１６２０１７
７２±３８８１±４０８０±４３８３±１５９１±６
（９～２２８）（１３～２４２）（９～２４２）（６６～９５）（８７～９８）　注：表中数值为平均值±标准偏差（最小值～最大值）。
２ ２　Ｏ３变化特征与气候条件的相关性
温度湿度、风向风速、阳光辐射以及大气环流等气候因素都会使环境中的Ｏ３存在情况受到影
响［１１］
。由于数据有限，笔者只考虑温度及阳光辐
射强度对Ｏ３浓度的影响。研究选择２
０１８—２０１９年２
１２                世　界　地　质                　第４０卷
４～６月该城市Ｏ３每小时平均浓度数据与太阳辐射、温度变化等因素进行分析。如图４所示，上述３项数据均呈现日单峰型变化，且Ｏ３浓度变化峰值出现在太阳辐射强度峰值之后，说明气温随着太
阳辐射强度不断增加而逐渐升高［１２］
，而Ｏ３在太阳
辐射作用下的生成速率也不断提升。到中午１３：００时，太阳辐射强度达到最高，但是此时大气温
度与Ｏ３浓度均未达到峰值，处于累积增长阶段，直到下午１
５：００±时，大气温度开始逐渐降低，Ｏ３在不断产生的同时也在不断反应消耗，逐渐达到平衡，并于下午１６：００±达到峰值。随后，由于太阳辐射强度大幅下降，大气温度不断降低，Ｏ３的消耗速度开始大于生成速度，空气中Ｏ３浓度开始不断降低，并于次日早０
６：００
达到最低值。图４　２０１８—２０１９年度４～６月Ｏ３浓度、温度及辐射强度日变化情况
Ｆｉｇ ４　ＤａｉｌｙｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆＯ３ｃ
ｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ，ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｎｄｒａｄｉａｔｉｏｎｉｎｔｅｎｓｉｔｙｆｒｏｍＡｐｒｉｌｔｏＪｕｎｅｉｎ２０１８—２０１９２ ３　Ｏ３变化特征与氮氧化物（
ＮＯｘ）的相关性ＮＯｘ是城市Ｏ３污染的主要前体物之一，其中ＮＯ被大气中的自由基氧化生成ＮＯ２，而ＮＯ２的光
解则是Ｏ３生成的直接原因
［１３］。在该城市，各个季度Ｏ３与ＮＯｘ浓度日变化曲线如图５所示，ａ、ｂ、ｃ、ｄ分别代表春、夏、秋、冬四季。可以看出，在该市范围内不同季度中ＮＯｘ浓度并不相同，基本符合冬季＞春季＞秋季＞夏季的规律。而在２４ｈ范围内，ＮＯｘ的浓度变化则更加趋向于“双峰型”变化趋势。在８：００～１８：００间，Ｏ３浓度与ＮＯｘ、ＮＯ２浓度呈负相关关系，且时间变化特征基本一致。凌晨０：００至８：００，ＮＯｘ浓度较高，与凌晨空气稳定和早高峰汽车尾气排放有关。之后伴随气温升高、太阳辐射增强，光化学反应加强，ＮＯ２不断发生反应生成Ｏ３，Ｏ３浓度越来越高。至下午１４：００时，光照最强，光化学反应进行到极致，Ｏ３不断积累，浓度在下午１
５：００±达到峰值，同时ＮＯ２浓度达到最低值。下午１５：００时后，太阳辐射逐渐变弱，光化学反应强度减弱，Ｏ３浓度开始由于自身分解而下降，ＮＯ２浓度逐渐上升。伴随
晚高峰期，汽车尾气排放量增大，ＮＯ２浓度不断升高。傍晚至凌晨城市大气出现逆温现象使得边界层
高度降低，减少了污染物的纵向湍流［１４］
，导致
ＮＯ２浓度持续上升，但是由于没有阳光照射，消耗量相对较低，因此对Ｏ３浓度变化带来的影响比
白天减弱。除此之外，夜间ＮＯｘ浓度上升还有可能是因为高吨位柴油车只被允许在夜间驶入市区，柴油发动机的ＮＯｘ排放量相较于汽油发动机更高，
也会使ＮＯｘ浓度产生变化
［１５］
。２ ４　Ｏ３变化特征与颗粒物的相关性
图６为该城市中Ｏ３大众是哪个国家的
８ｈ浓度与颗粒物小时浓度的月平均趋势图。通过图６可以看出，该城市中Ｏ３与颗粒物浓度的月变化趋势大体上呈现负相关态势，且Ｏ３污染峰值滞后于颗粒物污染峰值出现的时间。颗粒物浓度水平呈现“双峰型”变化趋势，其主要原因与东北地区人民生活习惯相关。东北地区春季初与秋季末常常会有农民焚烧秸秆，加之入冬之后供暖会燃烧大量化石燃料，这些都会导
致大气中颗粒物浓度大幅提升［
１６  １７］
。因此，在３月与１１月左右，颗粒物浓度均处于峰值水平。
３
１２第１期          刘彪，等：东北某城市臭氧污染特征及影响因素分析
ａ 第一季度；ｂ 第二季度；ｃ 第三季度；ｄ 第四季度。
图５　该市各季度Ｏ３与Ｎ
Ｏｘ浓度日变化曲线Ｆｉｇ ５　ＱｕａｒｔｅｒｌｙｄａｉｌｙｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆＯ３ａ
ｎｄＮＯｘｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｉｎｃｉｔｙ  大气颗粒物的粒径与光化学烟雾的出现以及严重程度有着密不可分的关系。光化学烟雾发生时，大气颗粒物的粒度普遍较小，一般在１００ｎｍ以下，以小分子烃形成的气溶胶为主要组成部分；而雾霾天气发生时，大气颗粒物的粒度则相对较大，以无
机盐颗粒、粉尘等为主要组成部分［
１８］
。由图６我们可以看出，该城市ＰＭ１０与ＰＭ２ ５的浓度变化趋势相同，且ＰＭ１０浓度远高于Ｐ
Ｍ２ ５浓度，故大气颗粒物粒度多＞１５０ｎｍ。由于颗粒物粒径过大会吸收、阻挡和散射太阳光，导致向下传递的紫外辐射减少，影响光化学反应的进程，使光化学污染情况有
所减轻。这解释了该城市光化学污染情况与颗粒物浓度之间大致呈现负相关态势的原因，即在颗粒物浓度过高时，由于大粒径颗粒物相较于小粒径颗粒物更多，会阻碍紫外辐射对Ｖ
ＯＣｓ的光解，减少光化学烟雾前体物质的产生，从而使光化学污染程度
降低［１９］
。但对其他地区的光化学污染情况进行判
定不能以此为依据，而应该根据当地颗粒污染物的成分、分布等进行实际分析。２ ５　Ｏ３生成潜势（
ＯＦＰ）计算大气ＶＯＣｓ是多种污染物的混合体，各个组分的浓度、化学活性差异较大。浓度高反应活性低的
４
１２                世　界　地　质                　第４０卷
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