UO2Gd2O3芯块制造中添加阿克蜡的工艺条件及实验验证
ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造中添加阿克蜡的
工艺条件及实验验证
谭　耘，李海涛
（中核建中核燃料元件有限公司，宜宾６４４０００
）摘　要：提出了在ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造中，
采用阿克蜡（Ａｃｒａｗａｘ　Ｃ，ＡＫＬ）代替硬脂酸锌（ＺｎＳｔ）作为润滑剂的制造工艺，研究了ＡＫＬ添加方式及添加的ＡＫＬ质量分数对含钆粉末混合均匀性、铀钆固溶行为、降密系数及杂质元素Ｃ含量的影响。结果表明：采用最终混料时添加ＡＫＬ及人工清理混料器容器壁的操作工艺，可有效保证含钆粉末的混料均匀性，添加ＡＫＬ对铀钆固溶行为没有影响；当ＡＫＬ降密系数约为３、质量分数小于０．５％时，由ＡＫＬ带入的杂质元素Ｃ能充分分解、挥发，随尾气排出，满足生产要求。验证实验表明：添加ＡＫＬ后批量制备的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块可满足技术要求件，从而证明了该工艺的可行性。关键词：ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块；阿克蜡；润滑剂中图分类号：ＴＬ２１
　文献标志码：Ａ　ＤＯＩ：１０．１２０６１／ｊ
．ｉｓｓｎ．２０９５－６２２３．２０１９．０１０２０３Ｐｒｏｃｅｓｓ　Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ　ｏｆ　Ａｃｒａｗａｘ　Ｃ　ａｎｄ　Ｅｘｐ
ｅｒｉｍｅｎｔａｌ　Ｖｅｒｉｆｉｃａｔｉｏｎｉｎ　Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３Ｐ
ｅｌｌｅｔＴＡＮ　Ｙｕｎ，ＬＩ　
Ｈａｉ－ｔａｏ（ＣＮＮＣ　Ｊｉａｎｚｈｏｎｇ　
Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｆｕｅｌ　Ｃｏ．Ｌｔｄ．，Ｙｉｂｉｎ　６４４０００，Ｃｈｉｎａ
）收稿日期：２０１８－０７－１８；修回日期：２０１８－１２－
２５作者简介：谭耘（１９７３－），男，四川遂宁人，高级工程师，硕士，主要从事核燃料元件芯块制造工艺技术研究。Ｅ－ｍａｉｌ：２７２６０１８７３８＠ｑｑ
．ｃｏｍＡｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅ　ｐｒｏｃｅｓｓ　ｕｓｉｎｇ　Ａｃｒａｗａｘ　Ｃ（ＡＫＬ）
ｉｎｓｔｅａｄ　ｏｆ　ｚｉｎｃ　ｓｔｅａｒａｔｅ　ａｓ　ｌｕｂｒｉｃａｎｔ　ｉｎ　ｔｈｅｍａｎｕｆａｃｔｕｒｅ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｅｌｌｅｔｓ　ｉｓ　ｐｕｔ　ｆｏｒｗａｒｄ．Ｔｈｅ　ｅｆｆｅｃｔｓ　ｏｆ　ｔｈｅ　ａｄｄｉｎｇ　
ｍｅｔｈｏｄ　ｏｆ　ＡＫＬａｎｄ　ｔｈｅ　ｍａｓｓ　ｆｒａｃｔｉｏｎ　ｏｆ　ＡＫＬ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｍｉｘｅｄ　ｈｏｍｏｇｅｎｅｉｔｙ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｏｗｄｅｒ，ｔｈｅ　ｕｒａｎｉ－ｕｍ－ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ　ｓｏｌｉｄ　ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ，ｔｈｅ　ｄｅｎｓｉｔｙ　
ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ，ａｎｄ　ｔｈｅ　ｃｏｎｔｅｎｔ　ｏｆ　ｃａｒｂｏｎ（Ｃ）ａｒｅ　ｓｔｕｄｉｅｄ．Ｔｈｅ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｓｈｏｗ　ｔｈａｔ　ｔｈｅ　ｈｏｍｏｇｅｎｅｉｔｙ　
ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｏｗｄｅｒ　ｃａｎ　ｂｅ　ｅｆｆｅｃ－ｔｉｖｅｌｙ　ｇｕａｒａｎｔｅｅｄ　ｂｙ　ａｄｄｉｎｇ　ＡＫＬ　ｔｏ　ｔｈｅ　ｆｉｎａｌ　ｍｉｘｔｕｒｅ　ａｎｄ　ｍａｎｕａｌ　ｃｌｅａｎｉｎｇ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｃｏｎｔａｉｎｅｒｗａｌｌ　ｏｆ　ｔｈｅ　ｍｉｘｅｒ．Ｔｈｅ　ａｄｄｉｔｉｏｎ　ｏｆ　ＡＫＬ　ｈａｓ　ｎｏ　ｅｆｆｅｃｔ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｕｒａｎｉｕｍ－ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ　ｓｏｌｉｄ　
ｓｏｌｕ－ｂｉｌｉｔｙ（ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ　ｃｌｕｍｐｓ）．Ｗｈｅｎ　ｔｈｅ　ｄｅｎｓｉｔｙ　ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ　ｏｆ　ＡＫＬ　ｉｎ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐ
ｅｌｌｅｔｓ　ｉｓ　３，ａｎｄ　ｔｈｅ　ｍａｓｓ　ｆｒａｃｔｉｏｎ　ｏｆ　ＡＫＬ　ｉｓ　ｌｅｓｓ　ｔｈａｎ　０．５％，ｔｈｅ　ｃａｒｂｏｎ　ｃｏｎｔｅｎｔ　ｗｈｉｃｈｂｒｏｕｇｈｔ　ｂｙ　ＡＫＬ　ｃａｎ　ｂｅ　ｄｉｓｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ，ｖｏｌａｔｉｌｉｚｅｄ　ａｎｄ　ｄｉｓｃｈａｒｇｅｄ　ｗｉｔｈ　ｔａｉｌ　ｇａｓ　ｔｏ　ｍｅｅｔ　ｔｈｅｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　ｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓ．Ｔｈｅ　ｖａｌｉｄａｔｉｏｎ　ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ　ｓｈｏｗ　ｔｈａｔ　ｔｈｅ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐ
ｅｌｌｅｔｓ　ｐｒｅ－ｐａｒｅｄ　ｉｎ　ｂａｔｃｈｅｓ　ａｆｔｅｒ　ａｄｄｉｎｇ　ＡＫＬ　ｍｅｅｔ　ｔｈｅ　ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　ｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓ．Ｉｔ　ｐｒｏｖｅｄ　ｔｈａｔ　ｔｈｅｐ
ｒｏｃｅｓｓ　ｉｓ　ｆｅａｓｉｂｌｅ．Ｋｅｙ
ｗｏｒｄｓ：ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｅｌｌｅｔ；Ａｃｒａｗａｘ　Ｃ（ＡＫＬ）；ｌｕｂｒｉｃａｎｔ第１０卷第１期２０１９年３月
现代应用物理
ＭＯＤＥＲＮ　ＡＰＰＬＩＥＤ　
ＰＨＹＳＩＣＳＶｏｌ．１０，Ｎｏ．１
Ｍ
ａｒ．２０１９
  制造核燃料ＵＯ２芯块通常采用粉末冶金工艺。为了使生坯块的密度分布趋于均匀，减少生坯块压制成型时与模具内表面的摩擦力、粉末颗粒间的摩擦力和生坯块的脱模压力［１］，在大多数核燃料ＵＯ２芯块制造中，需加入一定量的润滑剂。通常使用硬脂酸锌（ＺｎＳｔ）作为润滑剂，效果良好。但是当烧结炉长周期运行时，ＺｎＳｔ在生坯块烧结过程中分解挥发出的高沸点物质由氢气从高温区带出，在经过连续推舟烧结炉的过渡区和低温区时，这些物质会产生凝结并不断累积，形成硬度很高类似石钟乳的“炉挂”，使得烧结炉过渡区和低温区的通道逐渐变小，严重时会导致芯块烧结工装（烧结舟）不能顺利通过，造成“卡舟”的严重故障。为防止发生“卡舟”故障，烧结炉在运行一段时间后，就必须停炉检修，清理“炉挂”。
阿克蜡（Ａｃｒａｗａｘ　Ｃ，ＡＫＬ）具有良好的润滑性能，在高温烧结后形成的“炉挂”少。近年来，在核燃料ＵＯ２芯块生产中，已用ＡＫＬ替代ＺｎＳｔ作为润滑剂。本文借鉴核燃料ＵＯ２芯块生
产中以ＺｎＳｔ为润滑剂的成功经验，开展了在生产ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块中以ＡＫＬ作为润滑剂的工艺实验，研究了添加ＡＫＬ的工艺条件，并进行了验证。
１实验材料与设备
１．１材料与试剂
ＵＯ２粉末为核纯级，ρ为０．９８６ρＴＤ，ρＴＤ表示ＵＯ２芯块的理论密度，ρＴＤ＝１０．９６ｇ·ｃｍ－３。Ｇｄ２Ｏ３粉末杂质的质量分数小于２×１０－６，在１　０００℃灼烧１ｈ后的相对烧失量小于１．０％，９５％的颗粒或颗粒团的粒度小于１０μｍ。Ｇａｄｏｘ粉末为化学性能合格的废ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块，在５５０℃下氧化后过８０目筛（１目＝１　１８７．５μｍ），氧原子数与金属原子数（铀钆原子数之和）之比为２．６９。ＺｎＳｔ的化学式为Ｃ３６Ｈ７０Ｏ４Ｚｎ，熔点为１２０℃，锌的质量分数为１０．９％，平均粒度小于１０μｍ。草酸铵的化学式为
（ＮＨ
４）
２Ｃ２Ｈ４
·Ｈ
２Ｏ
，颗粒平均粒度小于２０μｍ。
ＡＫＬ的化学式为Ｈ３５Ｃ１７ＣＯＨＮＣ２Ｈ４ＮＨＣＯＣ１７Ｈ３５，９５％的颗粒粒度小于１０μｍ，在空气中当温度达到５３２℃时，会完全分解、挥发。
１．２实验设备
选用容积分别为１３０Ｌ和５Ｌ的高效混料器各１台，采用１６个工位的双向自动压制旋转压机，总
压制压力为１００ｋＮ，连续推舟烧结炉由冷却区、２个工作温度低于６００℃的低温区和２个工作温度高于１　６００℃的高温区组成。烧结炉最高温度可达１　８００℃。生坯块装在烧结舟中从低温区推入烧结炉，烧结气为氢气且氢气的流向与推舟方向相反，最终从烧结炉的进料端排出。
２实验方案
２．１混料实验
采用１３０Ｌ高效混料器，按照设备最小混料量３０ｋｇ和最大混料量９０ｋｇ分别进行混料实验。混
合粉末中，ω（ＡＫＬ）为０．０５％，Ｇｄ２Ｏ３的质量分数为８％。添加ＡＫＬ的方式有２种：第１种是在初始混料时将计算量的ＡＫＬ、Ｇｄ２Ｏ３粉末、Ｇａｄｏｘ粉末及计算量一半的ＵＯ２粉末混合在一起，搅拌约４０ｍｉｎ，且不清理容器壁；第２种是在最终混料时加入ＡＫＬ，即先将计算量的Ｇｄ２Ｏ３粉末、Ｇａｄｏｘ粉末及计算量一半的ＵＯ２粉末混合在一起，搅拌约４０ｍｉｎ，再加入计算量的ＡＫＬ及剩下一半的ＵＯ２粉末，搅拌约８０ｍｉｎ，并清理容器壁。混料结束后，分别在混料器上层、中层和下层取样，每层分别取５个不同部位的样品，测定Ｇｄ２Ｏ３的质量分数。２．２工艺实验
利用５Ｌ高效混料器配制Ｇｄ２Ｏ３质量分数为８％的含钆ＵＯ２粉末，再添加不同质量分数的ＡＫＬ进行配料，然后进行成型、烧结和检验，研究添加ＡＫＬ后对ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块铀钆固溶（钆聚团）行为、ＡＫＬ的降密系数以及杂质Ｃ含量的影响。
３实验结果与讨论
３．１ＡＫＬ添加方式对混料均匀性的影响
实验测得ＡＫＬ不同添加方式下的Ｇｄ２Ｏ３质量分数及采用方差分析（Ｆ法）的评价结果，如表１所列。表１中还给出了添加ＺｎＳｔ作为润滑剂的相应结果。
表１中，ＧＫ８０１样品因各层的Ｇｄ２Ｏ３质量分数及其平均值均不满足（８．０±０．２）％的技术要求，故未对其作方差分析评价；ＧＫ８０２、ＧＫ８０３、ＧＫ８０４、Ｇ１７０１样品的Ｆ（２，１２）值均小于Ｆ０．０５（２，１２）＝３．８９［２］，说明混合物料组内和组间无明显差异，混合物料均匀，与添加ＺｎＳｔ的Ｇ１７０１样品实验水平相当。
第１０卷现　代　应　用　物　理
表１ＡＫＬ不同添加方式下的Ｇｄ
２Ｏ３
质量分数及Ｆ法评价结果
Ｔａｂ．１Ｔｈｅ　Ｇｄ２Ｏ３ｃｏｎｔｅｎｔｓ　ａｎｄ　Ｆ　ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ　ｉｎ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ｍｉｘｉｎｇ　ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ
Ｓａｍｐｌｅ　Ｎｏ．Ａｄｄｉｎｇ　ｍｅｔｈｏｄ　ｍｍｉｘｔｕｒｅ／ｋｇ　Ｓａｍｐｌｉｎｇ　ｌａｙｅｒω（Ｇｄ２Ｏ３）／１０－２ωａｖｅ（Ｇｄ２Ｏ３）／１０－２　Ｆ（２，１２）
ＧＫ８０１ＡＫＬ，ａｔ　ｔｈｅ　ｉｎｉｔｉａｌ
ｍｉｘｔｕｒｅ，ｎｏｔ　ｃｌｅａｎ
ｔｈｅ　ｃｏｎｔａｉｎｅｒ　ｗａｌｌ
９０
Ｕｐ　７．７３
Ｍｉｄｄｌｅ　７．６９
Ｄｏｗｎ　７．６８
７．７０
ＧＫ８０２ＡＫＬ，ａｔ　ｔｈｅ　ｉｎｉｔｉａｌ
ｍｉｘｔｕｒｅ，ｎｏｔ　ｃｌｅａｎ
ｔｈｅ　ｃｏｎｔａｉｎｅｒ　ｗａｌｌ
３０
Ｕｐ　８．０１
Ｍｉｄｄｌｅ　７．８４
Ｄｏｗｎ　７．７９
７．８８　２．９４
ＧＫ８０３
ＡＫＬ，ａｔ　ｔｈｅ　ｆｉｎａｌ
ｍｉｘｔｕｒｅ，ｃｌｅａｎ　ｔｈｅ
ｃｏｎｔａｉｎｅｒ　ｗａｌｌ
９０
Ｕｐ　８．０２
Ｍｉｄｄｌｅ　８．０７
Ｄｏｗｎ　８．０４
８．０４　０．１６
ＧＫ８０４
ＡＫＬ，ａｔ　ｔｈｅ　ｆｉｎａｌ
ｍｉｘｔｕｒｅ，ｃｌｅａｎ　ｔｈｅ
ｃｏｎｔａｉｎｅｒ　ｗａｌｌ
３０
Ｕｐ　８．０６
Ｍｉｄｄｌｅ　８．０６
Ｄｏｗｎ　８．０６
８．０４　０．２２
ＧＫ１７０１
ＺｎＳｔ，ａｔ　ｔｈｅ　ｆｉｎａｌ
ｍｉｘｔｕｒｅ，ｃｌｅａｎ　ｔｈｅ
ｃｏｎｔａｉｎｅｒ　ｗａｌｌ
９０
Ｕｐ　８．０５
Ｍｉｄｄｌｅ　８．０８
Ｄｏｗｎ　８．０７
８．０７　０．１４
  从表１可以看出：混料量为３０ｋｇ及９０ｋｇ时，如果在初始混料时加入ＡＫＬ且不清理容器壁，将对含钆粉末的混料均匀性有一定影响。主要是因为ＡＫＬ使ＵＯ２粉末和Ｇｄ２Ｏ３粉末在混合过程中产生聚团，在混料器犁铧的高速旋转作用下，团聚物易黏附在混料器壁上，导致混料器中含钆物料的
氧化钆含量分布不均匀。
如果在最终混料时加入ＡＫＬ且采用人工清理容器壁上附着粉末，则将使混料组分混合程度更加均匀。在混料过程中，在混料器犁铧高速旋转作用下，粉末随着犁铧两侧法线方向抛出，产生离心涡旋运动，附着在容器壁上。在混料初期，由于粉末的混合程度不够均匀，附着在容器壁上的粉末氧化钆含量也不均匀；而且犁铧与容器壁间有约５ｍｍ的间隙，附着在犁铧与容器壁之间的粉末无法在混料器中作三维“扩散”、“对流”运动，最终达到物料混合均匀。因此，采用人工清理容器壁的操作工艺后，通过人工干预，将容器壁上附着的粉末以及犁铧与容器壁间附着的粉末清理下来，参与到最终混料中，通过混料器犁铧的搅拌混合作用，使粉末混合均匀。３．２ＡＫＬ在ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造过程中的降密  　系数
氧化钆质量分数为８％的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块密度ρ为０．９８７　７×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，在添加不同质量分
数的ＡＫＬ成型烧结后，测定各个ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的密度，得到了ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块密度ρ随ω（ＡＫＬ）的变化关系，如图１所示。用实验数据拟合得到线性方程为ρ＝－３．０４３ω（ＡＫＬ）＋９８．９８２，相关系数为０．９９。
由图１可知，ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块密度ρ随ω（ＡＫＬ）的增加呈线性降低趋势，这反映出了ＡＫＬ
的降密特性。拟合方程的斜率为－３．０４３，表明ω（ＡＫＬ）每增加１％，ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的ρ则降低约０．０３×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，因此，ＡＫＬ的降密系数约为３
。
图１ＡＫＬ在ＵＯ
２－Ｇｄ２Ｏ３
芯块中的降密特性Ｆｉｇ．１Ｄｅｎｓｉｔｙ　ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ　ｏｆ　ＡＫＬ　ｉｎ　Ｇｄ２Ｏ３－ＵＯ２ｐｅｌｌｅｔ３．３ＡＫＬ对ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块铀钆固溶的影响铀钆固溶（钆聚团）是ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造中
  　谭　耘等：ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造中添加阿克蜡的工艺条件及实验验证  　第１期
重点关注的技术内容。ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３生坯块包含ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３、ＵＯ２、
草酸铵和ＡＫＬ等多种物质，其烧结属于多相烧结。草酸铵和ＡＫＬ是有机物质，在生坯块通过高温烧结炉的低温区和过渡区的前半部分时能够完全分解挥发。文献［３］研究表明，ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３和ＵＯ２在１
　２００℃开始互溶，互溶的过程中，由于Ｕ４＋离子半径远大于Ｇｄ３＋
离子半径，因此烧结固溶的速度取决于铀原子的扩散速度，而ＡＫＬ并未参与ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的烧结过程。为考察ＡＫＬ对ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块铀钆固溶的影响，
本文对添加不同ω（ＡＫＬ）制造的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块进行
了金相检测，结果如表２所列，相应的金相照片，如图２所示。
表２中，钆聚团检测结果均为０，表明添加ＡＫＬ对ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块铀钆固溶没有影响，但添加ＡＫＬ后，晶粒尺度增长的幅度有所降低，这可能是由于ＡＫＬ分解挥发后留下的孔隙增大了晶界移动的阻力造成的。从表２和图２中可以看出，添加ＡＫＬ使得ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３生坯的烧结活性变低，减小了其晶粒的尺寸。
表２添加不同ω（ＡＫＬ）制造的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的金相检测数据
Ｔａｂ．２Ｍｅｔａｌｌｏｇｒａｐｈｉｃ　ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　ｄａｔａ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｅｌｌｅｔｓ　ｆａｂｒｉｃａｔｅｄ　ｂｙ　ａｄｄｉｎｇ　
ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ＡＫＬ　ｃｏｎｔｅｎｔｓＴｅｓｔ　Ｎｏ．ω（
ＡＫＬ）／１０－２Ｇｒａｉｎ　ｓｉｚｅ／μ
ｍＭａｒｇｉｎ　Ｍｉｄｄｌｅ　Ｃｅｎｔｒｅ　Ａｖｅｒａｇ
ｅＧａｄｏｌｉｎｉｕｍ　ｃｌｕｍｐ
ｓ８１６０１＋００　０　５．８　６．１　６．０　６．０　０８１６０１＋０１　０．１　６．０　５．３　５．８　５．７　０８１６０１＋０２　０．２　５．４　４．８　５．２　５．１　０８１
６０１＋０３　０．３　５．５　５．８　５．９　５．７　０８１６０１＋０４　０．４　５．７　５．４　５．５　５．５　０８１６０１＋０５　
０．５　
５．７　
５．９　
５．３　
５．６　
０
（ａ）Ｎｏ　ａｄｄｉｔｉｏｎ　ｏｆ　火炬之光2洗点药水
ＡＫＬ（ｂ）ω（ＡＫ
Ｌ）＝０．１％（ｃ）ω（ＡＫ
Ｌ）＝０．２
％
（ｄ）ω（ＡＫＬ）＝０．３％
（ｅ）ω（ＡＫＬ）＝０．４％（ｆ）ω（ＡＫＬ）＝０．５％
图２添加不同ω（ＡＫＬ）制造的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的金相照片
Ｆｉｇ．２Ｍｅｔａｌｌｏｇｒａｐｈｉｃ　ｐｉｃｔｕｒｅｓ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｅｌｌｅｔｓ　ｆａｂｒｉｃａｔｅｄ　ｂｙ　ａｄｄｉｎｇ　
ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ＡＫＬ　ｃｏｎｔｅｎｔｓ第１０卷现　代　应　用　物　理
３．４ＡＫＬ对杂质元素Ｃ含量的影响
由于ＡＫＬ的Ｃ含量高于ＺｎＳｔ中Ｃ的含量，因此，采用ＡＫＬ代替ＺｎＳｔ将引入更多的杂质元素Ｃ。如果在烧结过程中Ｃ不能充分分解、挥发，可能导致芯块中Ｃ的含量增加。文献［４］指出：若在８００℃以下不能彻底清除Ｃ，则对ＵＯ２芯块的烧结有不利的影响。原因是：１）Ｃ与ＵＯ２中的过剩氧作用，产生出ＣＯ陷集在闭口孔中，阻碍烧结；２）杂质Ｃ能使ＵＯ２部分地还原成金属Ｕ，Ｕ的熔点低，存在于ＵＯ２晶粒边界上，使芯块的耐辐照性能和抗水腐蚀性能恶化；３）残余Ｃ有抑制晶粒长大的作用，对获得大晶粒芯块不利。因此，ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块中Ｃ的质量分数不得超过０．０１％。
表３为添加不同ω（ＡＫＬ）制造的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块中Ｃ含量的测定结果。
表３添加不同ω（ＡＫＬ）制造的ＵＯ
２－Ｇｄ２Ｏ３
芯块中Ｃ的含量
Ｔａｂ．３Ｃｃｏｎｔｅｎｔ　ｏｆ　ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３ｐｅｌｌｅｔｓ　ｆａｂｒｉｃａｔｅｄ
ｂｙ　ａｄｄｉｎｇ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ＡＫＬ　ｃｏｎｔｅｎｔｓ
Ｔｅｓｔ　Ｎｏ．ω（ＡＫＬ）／１０－２ω（Ｃ）／１０－６
８１６０１＋００　０＜１０
８１６０１＋０１　０．１＜１０
８１６０１＋０２　０．２　１１
８１６０１＋０３　０．３　１１
１６０１＋０４　０．４　１２
１６０１＋０５　０．５　１５
从表３可以看出，ω（ＡＫＬ）增加对ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块中Ｃ的质量分数有一定的影响，但Ｃ的质量分数都远小于０．０１％的技术要求，说明在当前的生产工艺中，添加ω（ＡＫＬ）控制在０．５％以内，ＡＫＬ带入的Ｃ能充分分解、挥发，随尾气排出，能够满足生产要求。
４验证实验
为分析添加ＡＫＬ对批量生产ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块理化性能的影响，在完成工艺试验研究后，进行了批量生产验证试验。
验证试验模拟大生产模式，配料量分别按混料器的最大混料量９０ｋｇ和最小混料量３０ｋｇ设计。配料计算时，ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的预期密度为０．９５×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，ＡＫＬ的降密系数取３，ω（ＡＫＬ）取０．３５％，计算草酸铵的添加量。ＡＫＬ的添加工艺为最终混料时加入，并清理容器壁。４．１密度测定结果
ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的ρ一般控制在０．９３×１０．９６ｇ·ｃｍ－３～０．９６×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，即认为满足要求。共进行了２个批次的验证试验，试验测得批次１的密度范围为０．９４８　
４×１０．９６ｇ·ｃｍ－３～０．９５３　８×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，平均值为０．９５１　２×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，标准偏差为１．３１×１０－３×１０．９６ｇ·ｃｍ－３；试验测得批次２的密度范围为０．９４８　４×１０．９６ｇ·ｃｍ－３～０．９５３　８×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，平均值为０．９５１　１×１０．９６ｇ·ｃｍ－３，标准偏差为１．３１×１０－３×１０．９６ｇ·ｃｍ－３。验证试验结果表明，２个试验批次的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块密度均符合技术要求条件。
４．２降密系数的验证结果
ＡＫＬ降密系数的计算公式为
ＫＡＫＬ＝ρ０－ρ１－
ＫＡＯω（ＡＯ）－ＫＧａｄｏｘω（Ｇａｄｏｘ）
ω（ＡＫＬ）
（１）其中，ＫＡＫＬ为ＡＫＬ的降密系数；ρ０为ＵＯ２粉末的基体密度；ρ１为含钆芯块的实测密度；ＫＡＯ为草酸铵的降密系数；ＫＧａｄｏｘ为Ｇａｄｏｘ粉末的降密系数；ω（ＡＯ）为添加草酸铵的质量分数；ω（Ｇａｄｏｘ）为添加Ｇａｄｏｘ粉末的质量分数；ω（ＡＫＬ）为添加ＡＫＬ的质量分数。
根据４．１节中得到的２个试验批次ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块的密度，计算得到ＡＫＬ的降密系数分别为３．１７和３．１９，与工艺试验中得到的降密系数３基本吻合。
４．３ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块中的Ｇｄ２Ｏ３含量分析
对２个批次生产的ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块分别取６个样品，测定了Ｇｄ２Ｏ３的质量分数，在扩展因子为１时，批次１的Ｇｄ２Ｏ３质量分数为７．９６（１±０．０５）％，批次２的Ｇｄ２Ｏ３质量分数为７．９９（１±０．０６）％，均满足７．８０％＜ω（Ｇｄ２Ｏ３）＜８．２０％的技术要求，这表明采用ＡＫＬ替代ＺｎＳｔ作为润滑剂制备ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块，对含钆粉末的混料均匀性没有影响。５结论
通过工艺及验证试验，证明了ＡＫＬ作为润滑剂，对含钆粉末的混合均匀性没有影响，采用最终混
  　谭　耘等：ＵＯ２－Ｇｄ２Ｏ３芯块制造中添加阿克蜡的工艺条件及实验验证  　第１期

版权声明：本站内容均来自互联网，仅供演示用，请勿用于商业和其他非法用途。如果侵犯了您的权益请与我们联系QQ:729038198，我们将在24小时内删除。