缘乞科枚
Journal of Green Science and Technology
2021年3月第23卷第6期重金属有机物复合污染土壤固化稳定化技术研究进展
夏威夷丁亮1，王栋1，朱迟1，曲常胜1，王水3，蔡光华裂郭乾2
1931年的爱情（1.江苏省环境工程技术有限公司，江苏省环保集团有限公司，江苏南京210019；
2.南京工程学院，江苏南京211167；
3.江苏省环境科学研究院，江苏省环境工程重点实验室，江苏南京210036；
4.南京林业大学，江苏南京210037）
摘要：针对重金属和有机物复合污染土的固化稳定化技术研究现状进行了阐述，分析并讨论了现有固化剂
类别、作用机理、侵蚀环境影响和固化土溶质运移规律，对后续技术研究需求进行了展望。
关键词：重金属；有机污染物；复合污染土；固化稳定化；研究现状；化学侵蚀
中图分类号：X53文献标识码：A文章编号：1674-9944（2021）06-0016-05
1引言
2014年环境保护部发布的《全国土壤污染状况调查公报》指出我国土壤污染总点位超标率16.1%，中重度比例高达2.6%，涉及镉（Cr）、锌（Zn）、铅（Pb）、多环芳桂（PAHs）、总石油桂（TPH）等多种污染物。同时由于工业发展快、多类型工厂同地更迭，因此我国场地污染物多呈现复合性特征现阶段研究主要聚焦于多重重金属或多重有机物污染，对广布的重金属一有机物复合污染关注较少。由于污染物性质差异大、污染物一土体复杂交互作用，其修复难度更高切。据报道，上海
市2015年存有的1万多个工业场地中，70%以上受有
机物与重金属复合污染，且1/3以上将再次开发利用旳。经统计，国内近10年57项修复项目中重金属一有机物复合污染占到总项目数的26.3%，重金属以Pb、Hg、Zn、As和Cd为主，有机物则以TPH、甲苯和PAHs
为主，均能通过饮水、粉尘等多种途径侵入人体，严重危害公众健康凶。可见当前我国工业场地土壤污染形式严峻，重金属和有机物复合污染问题突出。
值得注意的是，有机物一重金属复合污染普遍存在于石油化工、焦化、军工以及其他有石油产品存用
历史的场地，该类企业历史上集中分布于我国工业较发达的环渤海湾、长/珠三角地区等沿海地带。沿海地区地下水富含盐分，加上生产过程中废水、废液不规范排放，因
此该类型污染场地地下水Hcor等侵蚀性离子浓度较高⑷，此外上述地区还是我国强酸雨集中
区；以上海和南京为例，其酸雨比例分别达24%和30%，且降雨pH均值仅为5.21和5.02，同时两地区尤其是上海地区浅层地下水呈现微〜弱腐蚀性，而其中受污染场地地下水腐蚀性更强，可达中等腐蚀等级灼。污染物和上述侵蚀性离子均能显著改变土体化学、物理、力学等特性，导致其工程和浸出性能明显劣化，危及地
基土等再开发建设安全E6'73o因此上述有机物和重金属复合污染土在修复后还将面临着水体化学侵蚀威胁，影响其长期环境安全性和工程性能。如何同时有效处理土中重金属和有机物，保障修复土化学侵蚀下的长期安全性，是处置该类型复合污染所必须解决的关键问题，开展相关机理与技术研究具有重要的科学意义。
2018年出台的《土壤污染防治法》明确规定要“防治土壤污染，保障公众健康，推动土壤资源永续利用”；
《土壤污染防治行动计划》（国发[2016]—31）明确要求2030年污染地块安全利用率要达到95%以上。
污染土体治理已引起国家高度重视，鉴于我国建设用地供需矛盾极为突出的现状，开展有机物和重金属复合污染土体修复刻不容缓，需求和前景广阔。固化稳定化（solidification/stabilization,S/S）技术被广泛应用于污染场地修复，其应用比例显著高于其他修复技术，是当前国际环境工程地质、环境岩土工程领域研究热点之一时〕。但研究表明以硅酸盐水泥为主要固化剂的现有固化稳定化技术存在诸多弊端，限制了其在重金属和有机物复合污染场地中的推广应用：①水泥生产耗能大，环境危害高，大量使用不符合《“十三五”节能减排综合工作方案》（国发[2016]—7）确定的我国绿循环低碳发展战略;②有机污染物能严重抑制水泥水化，影响固化土强度发展和污染物固定，同时其总量未消除，因此再迁移可能性高；③长期复杂环境对水泥固化土性能影响显著，尤其是CO2XI.SO：等侵蚀复杂环境能引起固化土内部结构损伤，造成污染物再溶出风险提升、土体强度明显劣化
笔者针对上述问题，对国内外有关重金属一有机物
复合污染土壤的固化稳定化修复技术研究现状进行了
深入分析和讨论。
收稿日期,2020-12-17
基金项目：国家自然科学基金项目（编号：41902276,41807141），国家重点研发计划课题（编号:2
019YFC1804000），江苏省自然科学基金项目（编号:BK20181094）；江苏省资助招收博士后研究人员项目（编号：2019Z037）；国家自然科学基金项目（编号=41902286）
作者简介：夏威夷（1989-），男，博士，主要从事污染场地土壤和地下水防治技术研究工作。
通讯作者：郭乾（1983-），男，博士，讲师，主要从事环境岩土领域研究。
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夏威夷，等：重金属有机物复合污染土壤固化稳定化技术研究进展环境与安全
2国内外研究现状分析
2.1复合污染土固化稳定化及控制机理
研究主要集中于污染物微观固定方式和固化土浸出/强度特性评价方面，固化剂以普通硅酸盐水泥掺加膨润土/活性炭/粉煤灰等吸附性材料为主。美国超级基金有4/5的固化稳定化项目采用水泥作为固化剂，其
次为专利类和磷基固化剂，欧洲1990〜2013年间的重金属和有机物复合污染场地水泥基固化剂使用比例更
高达83%™。Bates等购发现水泥+粉煤灰+活性炭
能处理As和苯并茁等复合污染土，但其固定效果较专
利固化剂差。Sora等皿基于热重分析TGA、X射线衍射和扫描电镜SEM测试，证实有机污染物能影响水泥水化产物种类和数量，使固化体呈现更多内部孔隙。Yilmaz等口口发现孔隙封闭作用而非化学固化是水泥固定土中多氯联苯和有机卤素的主要机理，证实有机污染物种类对固化效果有明显影响。Ghasemi等期以硅酸盐水泥+膨润土修复TPH和Pb复合污染泥浆，发现当水泥掺量为30%时TPH和Pb浸出毒性最低。Wang等凹发现粉煤灰能改善水泥固化土有机污染物浸出毒性，但对重金属固定不利，有机物和重金属固定机制差异明显。Kogbara等购基于硅酸盐水泥+粉煤灰固化TPH和重金属复合污染土的研究表明，高水泥掺量带来的高酸缓冲能力ANC是其浸出毒性的主要控制机理，提高水泥掺量能增强重金属的固定，但对TPH无明显影响。
国内薛强“°如、查甫生滋嗣、王哲两、董晓强阴、夏威夷训如等也对水泥基、磷基等固化剂固化重金属污染土的浸出和力学特性进行深入研究，证实固化剂配比、掺量、污染浓度和养护龄期等是影响修复的主要因素，并结合XRD、SEM—EDS、压汞MIP等手段系统分析了固化污染土的主要产物和微观形貌，发现难溶性沉淀生成、重金属形态转化、酸缓冲能力提升共同导致浸出毒性降低，而主要水化产物的胶结、填充是改善土体强度主要机制。对含有机物污染土的研究则集中于水
泥+生物炭/活性炭/凹凸棒土等处理土中TPH、苯胺等3~时。吴玉婷皿〕结合XRD和SEM研究表明苯胺对
水泥固化土产物数量影响显著，孔隙封闭作用对苯胺的
固定起绝对作用，添加过硫酸钾能有效降解苯胺、减少
内部裂隙并密实土体结构。FujunMa等嗣发现水泥+活性炭+磺化油能显著减小土孔隙率、提高密实度，降
低PAHs浸出毒性，同时大量CSH生成可提高2.2〜3.4倍强度。Yan Ma等悶针对苯胺和Cd复合污染土，对比研究了无机胶凝材料生石灰、硅酸盐水泥、高炉矿渣和粉煤灰分别混合过硫酸钠制备固化剂的修复效果，XRD和SEM测试发现添加过硫酸钠能够阻止无定型CSH的生成，减小土体裂隙，通过物理封闭作用提高苯胺去除率和Cd固定率。
文强睡黄圣依的细节2.2化学侵蚀环境下固化土性能及控制机理
这方面研究集中于化学侵蚀环境下固化重金属污染土/水泥土的长期浸出、力学和渗透特性方面。Xu 等盟研究发现较低的酸雨pH值可明显降低硅酸盐水泥固化Zn污染土强度，而改用磷酸镁水泥则能降低水泥水化受抑制程度。Wu等阴模拟酸雨溶液浸泡GG-BS-MgO固化铅污染土，深入分析了酸雨pH值对
浸出浓度影响规律，探讨了土体微观结构和酸缓冲能力与Pb浸出毒性的内在关系。Zhou等丽分析了20%浓度CO2侵蚀下水泥固化Pb、Cu和Zn污染土的强度和微观机理，发现由于co2可通过大孔隙渗入，将土中CSH 大量转化为碳酸钙，显著削弱固化重金属污染土的后期强度，碳化时间、水泥掺量、含水率对碳化程度有重要影响。Antemir等旳对4年龄期现场水泥固化土取样分析发现,CO?侵入能有效改变水泥熟料水化和重金属固定方式，生成数量可观的钙矶石和碳酸钙晶体，使土体内部出现裂隙，进而显著降低土体酸缓冲能力，影响重金属浸出毒性。Chen等悶同时模拟了NaCOs溶液和气体CO2侵蚀下水泥固化重金属淤泥的浸出和强度规律，基于XRD和MIP测试分析发现上述两种侵蚀均会导致水泥熟料C3S,C2S及其水化产物CSH、Ca(OH)2向CaCO3转化，并有效填充土体孔隙，使得固化土强度和浸出毒性明显改善。c「和sor也能通过与水泥及其产物发生化学反应，在土微孔中生成膨胀性结晶盐、破坏土颗粒间胶结，进而影响水泥固化土性能祸，同时研究他也发现和sor复合侵蚀较单一离子侵蚀作用更为显著。其中Zha等⑴通过NaCl溶液浸泡水泥和粉煤灰固化重金属污染土，发现ci-溶液浓度是固化土性能关键影响因素，导致土中Friedel盐和钙矶石生成，抑制水泥水化，ci-在引起固化污染土强度下降的同时，增大了其压缩/渗透系数以及Zn和Cr的浸出毒性。
2.3固化污染土溶质运移特性与规律
在酸雨或地下水等水体作用下，固化污染土中的重金属沉淀、吸附包裹于封闭孔隙中的有机污染物均有可能再次释放并向周围水土介质迁移。尤其当场地富含地下水或临近敏感水土体时，定量明确固化
土中污染物的迁移扩散风险是控制实现场地长期安全稳定修复的必要手段。基于半动态浸出试验，Du等他考察了酸雨作用下水泥固化Pb污染土的浸出特性，发现酸雨pH 值能明显改变Pb的表观扩散系数，而固化土Ca浸出量和土体强度呈现良好函数关系。Song等皿〕以水泥基材料固化Pb、Zn污染泥土为对象，研究了浸出液pH值和重金属浸出浓度、扩散系数(De)的内在联系，发现酸性浸出液(pH=4)作用下固化土中重金属迁移能力最高，其扩散系数较pH值为7和10的浸出液环境下约高1个数量级。Jiang等如对水泥固化Pb污染土在酸雨作用下浸出和渗透性能的研究表明，减小酸雨pH值能够促使Ca和Pb的迁移溶出，进而影响固化土的强度和浸出毒性，并提出了以室内加速模拟酸雨入渗试验预测真实场地时间尺度下酸性降雨影响的公式。刘兆鹏等祸以模拟酸雨作为半动态浸出浸提液，证实硅酸盐水泥固化污染土中Pb的浸出机理为扩散控制，且提高酸雨pH值或水泥掺量均能使得固化土Pb表观扩散系数明显降低(1〜4个数量级)。而对侵蚀性离子的相
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2021年3月绿科技第6期
关运移特性研究集中在混凝土及水泥土方面：其中
Zhang等[⑷通过长期一维浸泡试验，通过蒸憎水萃取获
取了混凝土不同深度处CL离子的分布规律，并基于Fick第二定律计算得到C「扩散系数随时间的变化规
律，发现侵蚀时间越长，CL扩散系数越低，并建立了分
析CL长期扩散规律的预测方法。Luna等刚研究证实，以高炉矿渣和石灰石部分替代硅酸盐水泥，可显著降低水泥混凝土中CL扩散系数，而养护龄期对CL扩散规律无明显影响。Qiao等爾通过硫酸钠溶液浸泡，
观察侵蚀作用下水泥混凝土微观裂隙和sor侵入深度发展规律，考察了裂隙发育和钙矶石生成数量对
SOr扩散系数的影响。Lofton等嗣报道了模拟盐水和淡水溶液浸泡水泥+粉煤灰固化氟石膏的半动态浸出试验，发现盐溶液浓度对固化体中sor扩散规律有
重要影响，并基于sor的扩散系数对比优化得到了固化体的最佳组分配比。
3分析与讨论
综上所述，目前国内外针对重金属和有机物复合污
染土固化剂、固化控制机理和复杂环境下稳定性相关研
究，尚存以下关键问题有待于深入探讨。
(1)重金属和有机物复合污染土适用性固化剂及其
修复控制机理研究欠缺：现有研究(文献口2]〜[18], [28]〜[33])对重金属和有机物污染土的处理仍主要采用水泥基材料作为固化剂，其有机污染物处理效果有限，再迁移风险高；此外关于水泥基固化剂处理土中重金属或有机物污染土微观机理研究较为集中(文献口4]、口5],[20]〜[32])，而对于重金属和有机物共存条件下污染土固化修复的宏观性能和微观结构特征研究不足。
(2)化学侵蚀固化污染土稳定性能及其控制机理研究不足：侵蚀环境变化将显著影响固化污染土的浸出、
强度和微观特性，且侵蚀程度受侵蚀物类型、侵蚀浓度等影响显著；现阶段相关研究(文献[34]〜[38])仅关注酸雨、co?或cor侵蚀下水泥固化土重金属浸出毒性和水化产物、微观结构特征变化，而关于和sor的侵蚀研究(文献[39]〜[41])则集中于水泥土受侵蚀力学特性、微观形貌和矿物成分演化规律，仅有文献[7]针对ci-侵蚀下水泥固化重金属污染土的性能和机理进行了研究。
(3)化学侵蚀作用下固化土中溶质迁移特性规律尚不明确：侵蚀离子种类、浓度、侵蚀时间、土体性质对侵蚀离子和污染物在固化土中的扩散迁移能力均有显著影响，然而现有研究(文献[42]〜[45])仅关注于酸雨作
用下重金属在固化土中的迁移特性方面，而对SO厂、C「等侵蚀离子的扩散参数分析则局限于水泥混凝土
(文献[46]〜[48])或水泥固化氟石膏(文献[49])。同为多孔介质，由于固化土的孔隙尺寸、孔隙率一般高于水泥混凝土，污染物和侵蚀离子等溶质在其中的迁移扩散作用更为明显；此外侵蚀性离子sor.ci-等能与固化剂、土体和重金属反应产生新的产物，影响固化污染土中主要产物的生成，同时固化剂能显著改变土体孔隙分布等微观结构，导致侵蚀离子和土中重金属间存在复杂交互作用；上述因素均极有可能影响侵蚀离子和重金属的迁移特性，并且现阶段欠缺有机物共存对重金属迁移规律的影响分析，因此亟需开展相关研究工作。
4结论与建议
我国尤其是沿海地区工业场地土体重金属和有机物复合污染问题形式严峻，现有固化稳定化技术无法一次性有效处置，同时修复后土体面临含盐地下水侵蚀威胁。然而现阶段尚缺乏对固化剂同步处置土中重金属、有机物，并有效抵抗外部侵蚀离子的相关宏观性能和微观机理系统研究。因此，开发新型固化剂以解决化学侵蚀下复合污染的修复效果稳定性问题迫在眉睫，相关固化土性能、作用机制的研究将为我国重金属和有机物复合污染场地采用固化稳定化技术进行修复提供相应的理论和科学技术支撑，进一步丰富污染土固化稳定化技术理论，进而提升我国污染场地绿治理和安全利用。
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Nanjing,Jiangsu210093,China)
Abstract：With the rapid development of Chinas economy in recent years,the pollution and destructi
三年级语文上册期中考试试卷分析on of ecological environment are becoming more and more serious,especially the pollution and destruction of soil environment.In order to meet the increasing attention of the department in charge of ecological environment and the public to the soil pollution,it is necessary to assess the damage of the contaminated sites・Baseline determination is a key step in determining whether damage has occurred at a contaminated site.According to the Technical Guidelines for Assessment of Ecological Environmental Damage一Part1:General Guidelines(GB/T39791,1一2020)and other technical specifications,four methods of baseline determination,namely,historical data method?contrast data method,standard benchmark and special research method are provided.In this paper,the method to determine the baseline value of the control data method in the assessment of soil eco—environmental damage is analyzed through the relevant cases, which can provide some reference for the follow—up assessment of soil eco—environmental damage.
Key words:site pollution；damage assessment；baseline
(上接第19页)
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Research Advances on Solidification and Stabilization Technology of Heavy Metal
and Organic Co—Contaminated Soil
Xia Weiyi1'2,Ding Liang1,Wang Dong1,Zhu Chi1,Qu Changsheng1,Wang Shui3,Cai Guanghua4,Guo Qian2 (1・Jiangsu Environmental Engineering Technology Co.,Ltd・,Jiangsu Environmental Protection Group Co.,Ltd.9Nanjing9Jiangsu210019,China；2.Nanjing Institute of Technology»Nanjing9Jiangsu211167, China; 3.Jiangsu Provincial Key Lab of EnvironmentaI Engineering9Jiangsu Provincial Academy of
Environmental Science,Nanjing,Jiangsu210036,China；
4.Nanjing Forestry University,Nanjing9Jiangsu210037,China)
Abstract:In this paper,the solidification and stabilization technique of heavy metal and organic co—contaminated soils are expounded,and the binder type,remediation mechanisms,corrosion resistance and contamination diffusion patterns are analyzed.The related prospects are prospected to guide the future research.
Key words：heavy metal；organic pollutants；co—contaminated soil；solidification and stabilization；technology status；chemical attack
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