收稿日期:2004209206；修回日期:2005201217
作者简介：张锋(1970～)，男(汉族)，山东莒南人，副教授，从事放射性测井方法研究和蒙特卡罗模拟工作
第18卷第3期
2005年8月
同 位 素
Journal of Isotopes
Vol.18 No.3Aug.2005
利用252
Cf 源对镍精矿进行中子活化分析
张 锋1，张高龙2，贾文宝3
(1.中国石油大学(华东)，地球资源与信息学院，山东东营 257061;
2.北京大学物理学院，北京 100871;
3.南京大陆中电科技股份公司，江苏南京 211100)
摘要：利用MCN P 模拟改进了中子活化分析的装置，并采用中子产额较高的252Cf 作中子源，对镍精矿样品和标准样品进行照射；利用相对测量法对用高纯锗探测器得到的镍精矿和标准样品的活化能谱进行能谱处理，得到镍精矿的元素成分和含量。结果显示,252Cf 中子源中子活化在线分析可以较好地满足工业要求。关键词:
252
Cf 中子源；镍精矿；中子活化分析；能谱
中图分类号:O657.4;TD926.3 文献标识码:A 文章编号:100027512(2005)0320129205
N eutron Activation Analysis of Nickel Concentrates Samples
With 252C f N eutron Source
ZHAN G Feng 1,ZHAN G Gao 2long 2,J IA Wen 2bao 3
(1.College of Geo 2resources and I nf ormation China ,Universit y of Pet roleum (H uadong ),Dong ying 257061,China;
2.College of Physics ,Peking Universit y ,B ei j ing 100871,China;
3.Dal u Zhong dian Technolog y J oint 2S tock Co.,N anj ing 211100,China )
Abstract :The experimental equip ment of t he neutron activation analysis is imp roved using MCN P code simulation ,and 252
Cf neutron source is used as an irradiation source because of
it s high neut ron yield.The nickel concentrates sample and standard samples are irradiated
wit h
252
Cf neut ron source ,and t he energy spect roscopes of t hese samples activated by neu 2
t rons are obtained wit h a H P Ge detector.The compo nent s and content s of t his sample are o btain
ed wit h t he relative measurement met hod by t he energy spect roscopy process.It con 2cluds t hat t he neutron activation analysis met hod on line can commendably meet t he demand of t he indust ry by virt ue of a 252
Cf neutron source.
K ey w ords :
252
Cf neut ron source ;nickel concent rates ;neut ron activation analysis ;energy
spect roscopy
中子活化分析是一种有效的核分析技术，利用中子源产生的中子辐照样品，发生(n,γ)、(n, p)、(n,α)、(n,d)或(n,2n)等核反应，生成具有一定寿命并放出特征射线的放射性核素，然后对放射性核素进行鉴别和测量，从而确定该样品中的元素成分和含量。自从1936年匈牙利化学家赫维西(Hevesy)利用同位素中子源首次实现活化分析之后，中子活化分析方法得到了飞速发展，已经广泛应用于地球和宇宙科学、环境科学、生命科学、材料科学、考古学等领域[1]。
目前中子活化分析技术在工业中已成为确定各种水泥、合金、煤灰等样品元素成分和含量的一种主要分析手段[2～6]。它们分别利用Am2 Be中子源、252Cf中子源以及D2D加速器产生的中子源辐照样品、利用碘化钠晶体探测器或H P Ge探测器测量瞬发伽马能谱，确定元素成分及含量；但是一般只确定常规的Ca、Si、Al和Fe 等元素[5]，要求样品尺寸很大[2]，不适于在线分析[3]。本研究小组曾利用241Am2Be中子源，对某有金属公司的精矿样品进行过中子活化在线分析的实验方法研究[7]，但是由于所用中子源的强度不高，有的元素特别是镁元素在能谱上不太明显，虽然在实验室测量时得到了比较好的效果，但在实际测量中产生了较大误差。
为了对镍精矿样品进行更深入的研究，实现中子活化在线分析大块样品中元素的成分与含量，本工作拟在文献[7]的基础上，改进实验装置和仪器，并选用中子产额较高的252Cf中子源[8]，通过对镍精矿样品和标准样品的照射，得到镍精矿样品的元素成分及含量。
1 实验装置和材料
1.1 实验装置
以前的Am2Be中子源放在球形慢化材料的中心，从中子源到引出孔为倒喇叭形状，外面为水和石蜡屏蔽材料，装置比较复杂，且中子源位置不能改变。现利用MCN P[9]模拟设计的中子活化分析系统，其装置示于图1，几何尺寸是：长×宽×高=100cm×75cm×75cm，周围屏蔽材料为石蜡，慢化材料选用聚乙烯。
聚乙烯棒长为75cm，直径为8.5cm，外层聚乙烯管的内径为8.5cm，外径为30cm，通过拉动杆可以改变中子源的位置。实验时源到引出孔间的距离为8～20cm，高纯锗探测器距离引出孔为10cm
。
图1 中子活化分析系统装置示意图
测量系统主要由探测器、前置放大器、主放大器、多道脉冲幅度分析器和计算机能谱数据分析系统组成。探测器用EG&G OR TEC的GMX2401952P同轴高纯锗探测器，其能量分辨率为1.95keV(60Co的1.33MeV)，相对探测效率为40%。
能量刻度仍然选用在低能区由60Co和137Cs 源产生的1.332、1.173、0.661MeV的γ射线对应的峰位，通过拟合得到0～2.0MeV能区内的能量刻度曲线；在高能区，利用NaCl样品中的35Cl(n,γ)36Cl反应放出的γ特征谱线788、1165、1951、2864、4980、5715、6111、7414、7790keV相对应的峰位，通过拟合得到0～10.5MeV内的能量刻度。
1.2 实验材料
252Cf自发裂变中子源：中国原子能科学研究院生产，中子产额为2.314×1012s-1・g-1，其放射性活度为1.983×108Bq(质量约为10μg)。
标准样品选用氧化镁(MgO)、硫化亚铁(FeS)、铜片(Cu)、氧化钙(CaO)、氯化钴(CoCl2・6H2O)、硫酸铜(CuSO4・5H2O)、镍粉(Ni)和硅粉(Si)。把粉末样品装在直径为81.5mm、高为76mm的圆柱塑料盒内。其它特性参数列于表1。
把某金属有限公司提供的待测镍精矿样品和氯化钠混合装在同一个圆柱盒内，其中氯化钠100g，镍精矿491.3g。装入氯化钠的目的是利用活化后产生的特征γ射线进行能量刻度。
031同 位 素 第18卷
表1 标准样品的特性参数
样 品纯 度
相对
分子量
质量/g含 量出产厂家
MgO(白粉末)化学纯40.30101.5(灼烧后)≥98%上海敦煌化工厂
CaO(白粉末)分析纯56.08168.5(灼烧后)≥98%中国医药公司北京采购供应站FeS分析纯(二级)87.90488.580%以上北京市化学试剂厂Cu(薄片)63.546478.599.999%上海化学试剂站分装厂
CoCl2・6H2O化学纯237.93100.0≥98%上海试剂二厂
Ni(粉末)58.70280.0≥99.5%中国医药公司北京采购供应站CuSO4・5H2O分析纯249.68333.5≥99%江苏金坛县试剂厂，常州Si(粉末)28.086423.5≥99.99% E.MERCK DARMSTAD T(Germany)
2 实验方法
2.1 样品照射
把装有镍精矿和氯化钠混合物的塑料盒放进铅屏蔽室中进行照射。由于252Cf自发裂变中子源的同时还放出一定能量和强度的γ射线，为了减少其进入高纯锗(Ge)探测器，在源口位置放三片厚为1.2cm的铅片；另为了防止中子对探测器的损伤，在探测器的探头周围包上一层厚度为3mm的镉片。中子源到引出孔的距离为20cm，探测器距离引出孔为12cm，放大器的上升时间选为4μs，对样品照射时间为30h。
为了得到相同情况下标准样品的活化能谱，把标准样品装在同一圆柱盒内，并放在同一位置处，与镍精矿和氯化钠混合物进行相同时间的照射。
2.2 本底和标准样品活化能谱的测量
首先利用上述实验系统对探测器进行有铅和无铅屏蔽时的本底测量，以便在进行能谱处理时消除本底谱的影响。由于利用瞬发伽马中子活化分析方法进行实验，所以在对标准样品辐照的同时，利用高纯锗探测器等测量系统记录其活化谱。
2.3 镍精矿样品活化能谱的测量
把镍精矿和氯化钠的混合物放在中子源附近和标准样品同样的位置辐照时，采用和标准样品同样的测量系统及测量条件记录待测镍精矿样品的活化谱。
2.4 数据处理
用OR TEC的Gamma Vision232软件处理由主放大器、多道幅度分析器和计算机能谱数据分析系统所得的数据。此软件可以在Win2 dows95、98、2000和N T下操作，利用其功能键进行系统的工作参数调节和谱线处理。
数据处理过程中，镍精矿样品中各主要核素的核数据列于表2。
表2 镍精矿活化分析中主要核素的核数据[10]
核素丰度/%截面/b
γ射线能量
/keV
γ射线强度
/
%
56Fe91.75 2.6763129.1
58Ni68.08 4.6899628.0
63Cu69.17 4.5791522.0
59Co100.0037.222915.7
32S95.020.5237930.0
28Si92.230.2353968.0
40Ca96.940.4642031.0
24Mg78.990.05282824.0
注:1b=10-24cm-2
3 结果与分析
3.1 标准样品的活化能谱
记录每一种标准样品的活化能谱。其中Ni 粉的活化谱示于图2。从图2中可以看出其相应不同强度的伽马能峰；另外从活化能谱图上还出现了强度很大的2223keV和2614keV两个能峰，分别是氢核俘获热中子产生的γ射线以及本底中天然存在的γ射线。
3.2 镍精矿活化分析结果
镍精矿与氯化钠混合物的活化能谱示于图3。由图3可以看到，几种主要元素的热中子俘获γ射线能峰比较清楚。利用中子活化分析的相对测量法及Gamma Vision232软件对图3进行分析计算，得到镍精矿中各元素的含量，相对误差包括样品质量、探测效率以及计数的相对误差，结果列于表3。计算结果是根据两组相同的样品分别辐照后所得结果的平均值。
131
第3期 张锋等：利用252Cf源对镍精矿进行中子活化分析
图2 镍粉的中子活化能谱
cf怎么进不去图3 镍精矿和氯化钠混合物的中子活化能谱表3 镍精矿中各元素的含量( x±s)
元素本次分析
结果/%
相对
误差/%
化学分析
结果[11]/%
Fe42.0±1.1 2.540.8 Ni7.0±0.3 3.9 6.49 Cu 4.4±0.1 2.6 3.52 Co0.18±0.01 2.00.19 S24.2±0.5 2.026.7 SiO210.3±0.4 3.710.9 CaO 4.5±0.47.7 5.31 MgO7.1±0.3 3.6 6.54
由表3可知，利用中子活化分析法测量的数据和利用化学分析方法得到的镍精矿中各元素的含量基本相符，其中Fe、Ni、Co、SiO2和S等几种元素或化合物的含量符合程度很好；而CaO、MgO和Cu的含量与化学分析结果差别稍大一些。其中Cu的含量偏差大主要是由于标准样品选用了Cu片，装在样品盒中时其致密性差，其密度和待测样品的密度有较大的差别，由于自吸收的差异，会引起γ射线的散射，但此因素不会影响实际工作中对大块材料进行在线分析；而CaO的测量相对误差最大，主要是由于在同样的辐照条件下γ计数少、统计涨落大造成。
231同 位 素 第18卷
由表2核数据可以看出，对于Fe、Ni、Co、Ca、Si、Cu和S等元素，其核素和热中子发生俘获反应的截面较大，因此得到的活化能谱中特征γ射线强度也较大，比较容易选定其特征峰，且计数率高，统计误差小；而Mg的热中子俘获截面较小，其中24Mg(丰度为78.99%)的热中子俘获反应截面只有0.05b，在活化分析过程中得到的γ计数少，能谱中对应峰不明显，分析其含量时受其它因素影响大，结果精度差。根据14 MeV快中子和12C、16O发生非弹性散射产生γ射线对爆炸物的检测[12]及核测井中确定含油饱和度[13]的方法，可以采用类似的方法确定样品中Mg的含量，即14MeV中子源产生的快中子和24Mg发生
非弹性散射，同时放出能量为1.369 MeV、强度为96%的γ射线，且其反应截面仅为0.75b，测量时γ射线的计数率高，统计误差小，因此采用快中子活化分析的方法效果比较好。
另本次实验中采用252Cf中子源进行辐照，利用同轴高纯锗探测器进行γ射线能谱的测量，虽然能量分辨率高，但是探测效率降低，测量时间较长，还达不到实时在线分析的要求。因此实际在线分析中选取产额高的基于14MeVμs脉冲中子发生器以及探测效率高的B GO闪烁体晶体探测器，在能谱处理过程中对元素之间γ射线的相互干扰以及康普顿散射等方面作校正，可以大大提高探测效率和计数率，保证元素成分和含量分析的准确度，从而更好地用于矿场中的在线分析。
4 小 结
利用MCN P模拟改进了中子活化分析的装置;252Cf中子源产生的中子经过慢化后对标准样品和待测样品分别进行辐照；利用高分辨率的GMX2401952P同轴高纯锗探测器及相关测量系统测量待测样品和标准样品的活化能谱，采用OR TEC的Gamma Vision232软件进行能谱数据处理，并用相对分析的方法确定出Fe、Ni、Co、SiO2、CaO、Cu、S和MgO等几种元素或化合物的含量，与利用化学分析方法得到的结果基本一致。说明利用中子活化分析可以有效地对矿物中的主要元素Fe、Ni、Co、SiO2、CaO、Cu、S等进行成分和含量分析，能够实现对矿物的在线分析，满足实际需要。参考文献:
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第3期 张锋等：利用252Cf源对镍精矿进行中子活化分析
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